Attila Caglar

Reinforcement Mechanisms in Polymer Nanotube Composites: Simulated Non-Bonded and Cross-Linked Systems

A summary of three simulations related to the issue of load transfer in carbon nanotube/polymer composites is given. Each simulation considers a (10,10) nanotube in a polyethylene matrix modeled with either a united−atom or fully−atomic polyethylene representation. The first simulation uses molecular dynamics to model a 100 nm nanotube in polyethylene in which the nanotube and matrix interact through weak non−bonded interactions. No permanent stress transfer is observed for this system. The second simulation estimates the shear yield strength for the nanotube in each of the model polyethylene matrices. The third simulation addresses a chemically functionalized nanotube in which there are cross−links between the nanotube and matrix. The results indicate that the cross−linked system has an enhanced shear yield strength of one to two orders of magnitude larger than the non−bonded composites.

Erweiterung auf kompliziertere Potentiale und Moleküle

In den bisherigen Anwendungen traten nur Paarpotentiale auf. In diesem Kapitel betrachten wir nun einige Anwendungen mit komplizierteren Potentialen und diskutieren die dafur notwendigen Anderungen in den Algorithmen. Wir beginnen mit drei Beispielen fur Mehrkorperpotentiale, dem Potential von Finnis-Sinclair [230, 326, 584], dem EAM-Potential [64, 172, 173] und dem Potential von Brenner [122]. Das Potential von Finnis-Sinclair und das EAM-Potential beschreiben Bindungen in Metallen. Wir verwenden diese Potentiale zur Simulation von Mikrorissen und Strukturumwandlungen in metallischen Materialien. Das Potential von Brenner beschreibt Kohlenwasserstoffbindungen. Wir setzen es zur Simulation von Kohlenstoff-Nanorohren und sogenannten Kohlenstoff-Buckyballen ein. Anschliesend erweitern wir unseren Code auf Potentiale mit festen Nachbarschaftsstrukturen. Damit konnen wir auch einfache Netze aus Atomen und lineare Molekulketten wie Alkane und Polymere simulieren. Zuletzt geben wir einen Ausblick auf die Implementierung von komplizierteren Biomolekulen und Proteinen.

Gitterbasierte Methoden für langreichweitige Potentiale

In den Kapiteln 3 und 5 haben wir sogenannte kurzreichweitige Potentiale wie das Lennard-Jones-Potential (3.27), das Potential von Finnis-Sinclair (5.2), das EAM-Potential (5.14) und das Potential von Brenner (5.17) betrachtet. Die daraus resultierenden Wechselwirkungen zwischen den Partikeln waren dabei auf nahe beieinander liegende Partikel beschrankt. Neben diesen kurzreichweitigen Potentialen gibt es aber auch Typen von Potentialen, bei denen Wechselwirkungen mit weiter entfernten Partikeln fur die Entwicklung des betrachteten Partikelsystems relevant sind. In drei Dimensionen bezeichnet man Potentiale, die in r schneller als l / r3 abfallen, als kurzreich weit ig. 1 Damit gehoren das Gravitationspotential (2.42) und das Coulomb-Potential (2.43) zu den langsam abfallenden, langreichweitigen Potentialen.

Von der Schrödingergleichung zur Moleküldynamik

In Partikelmethoden werden die Gesetze der klassischen Mechanik [48. 367] verwendet, insbesondere das zweite Gesetz von Newton. In diesem Abschnitt gehen wir nun der Frage nach, wieso es uberhaupt sinnvoll ist, die Gesetze der klassischen Mechanik anzuwenden, da eigentlich die Gesetze der Quantenmechanik benutzt werden musten. Leser, die mehr an der algorithmischen Seite beziehungsweise der Implementierung der Algorithmen in der Molekuldynamik interessiert sind, konnen diesen Abschnitt uberspringen.

Baumverfahren für langreichweitige Potentiale

In Kapitel 7 haben wir am Beispiel des Coulomb- und des Gravitationspotentials gitterbasierte Verfahren fur die Behandlung langreichweitiger Wechselwirkungen zwischen Partikeln beschrieben. Dieser Zugang stutzt sich auf eine Darstellung des Potentials Ф als Losung der Poisson-Gleichung (7.5). Er funktioniert gut solange wir Potentiale vom Typ l/r betrachten und die Teilchen in etwa uniform verteilt sind. Im Falle nicht-uniformer Verteilungen, wenn sich also die Partikel in einem Teil des Simulationsgebietes haufen, verringert sich die Effizienz der gitterbasierten Methoden stark. Das zu verwendende Gitter mus namlich fein genug gewahlt sein, um die inhomogenen Partikelverteilungen aufzulosen. Solche inhomogenen Partikelverteilungen treten insbesondere in der Astrophysik haufig auf, kommen aber auch in vielfaltiger Form bei biochemischen Molekuldynamik-Simulationen vor.

Das Linked-Cell-Verfahren für kurzreichweitige Potentiale

In Kapitel 1 haben wir das Partikelmodell, erste Potentiale sowie den Basisalgorithmus vorgestellt. Weitere Potentiale haben wir in Abschnitt 2.2.4 kennengelernt. Offene Fragen sind dabei die schnelle Auswertung der Potentiale beziehungsweise der daraus resultierenden Krafte an den Partikelpositionen und die Wahl eines geeigneten Integrationsverfahrens. Diesen Problemen sind die folgenden Kapitel des Buches gewidmet. Die verschiedenen Verfahren und Algorithmen fur die Auswertung der Krafte sind dabei stark von der Art der verwendeten Potentiale abhangig. Wir beginnen die Diskussion in diesem Kapitel mit der Herleitung eines Algorithmus fur kurzreichweitige Wechselwirkungen, die sich jeweils nur auf die nachsten geometrischen Nachbarn eines Partikels beschranken lassen. Man beachte jedoch, das der hier vorgestellte Algorithmus auch die Basis fur die in den Kapiteln 7 und 8 diskutierten Verfahren fur Probleme mit langreichweitigen Wechselwirkungen darstellt.

Anwendungen aus Biochemie und Biophysik

Gentechnik und Biotechnologie sind im letzen Jahrzehnt ein immer wichtigeres und aktuelles Thema geworden. Deswegen wollen wir in diesem Kapitel einen Ausblick auf die Vielfalt von Fragestellungen aus dem Bereich Biochemie und Biophysik geben, die mit den bisher entwickelten Molekuldynamik-Methoden behandelt und untersucht werden konnen. Die Anwendungen gehen dabei von der Dynamik von Proteinen (Eiweisen) uber die Strukturuntersuchung von Membranen, der Bestimmung der Bindungsenergien zwischen Inhibitoren und Liganden, bis hin zur Untersuchung von Konformationsanderungen und Fragen der (Ent-)Faltung von Peptiden, Proteinen und Nucleinsauren.

Computersimulation — eine Schlüsseltechnologie

Experiment, Modellbildung und numerische Simulation. In den Naturwissenschaften ist man bestrebt, die komplexen Vorgange in der Natur moglichst genau zu modellieren. Der erste Schritt in diese Richtung ist dabei die Naturbeschreibung. Sie dient zunachst dazu, ein geeignetes Begriffssystem zu bilden. Die reine Beobachtung eines Vorganges erlaubt es allerdings in den meisten Fallen nicht, die ihm zugrundeliegenden Gesetzmasigkeiten zu finden. Dazu sind diese zu kompliziert und lassen sich von anderen sie beeinflussenden Vorgangen nicht exakt trennen. Nur in seltenen Ausnahmefallen konnen aus reiner Beobachtung Gesetzmasigkeiten abgeleitet werden, wie dies beispielsweise bei der Entdeckung der Gesetze der Planetenbewegung durch Kepler der Fall war. Statt dessen schafft sich der Wissenschaftler (soweit dies moglich ist) die Bedingungen unter denen der zu beobachtende Vorgang ablaufen soll selbst, das heist, er fuhrt ein Experiment durch. Dieses Vorgehen erlaubt es, Abhangigkeiten des beobachteten Ergebnisses von den im Experiment gewahlten Bedingungen herauszufinden und so Ruckschlusse auf die Gesetzmasigkeiten zu ziehen, denen das untersuchte System unterliegt. Das Ziel ist dabei die mathematische Formulierung der beobachteten Gesetzmasigkeiten, also eine Theorie der untersuchten Naturerscheinungen. Meist beschreibt man dabei mit Hilfe von Differential- und Integralgleichungen, wie sich bestimmte Grosen in Abhangigkeit von anderen verhalten und sich unter bestimmten Bedingungen uber die Zeit andern. Die resultierenden Gleichungen zur Beschreibung des Systems beziehungsweise des Prozesses bezeichnet man als mathematisches Modell.

ON THE NUMERICAL SIMULATION OF FULLERENE NANOTUBES: C100.000.000AND BEYOND !

The investigation of material properties of fullerenes and especially nanotubes in experiments is very diicult. Here, computer simulations are an important tool to gain further insight. To obtain realistic results we use the bond-order potential due to Brenner. This potential describes the bonding structure (the forming/breaking of bonds) and other properties of graphite and hydrocarbons quite well. Based on this potential, we implemented a parallel algorithm for nanotube simulation. It uses the well known linked cell technique for short range pair potentials. However, due to the sophisticated structure of Brenners many-body potential, a special implementation is necessary to gain an O(N) complexity of the overall computation. For its parallelization, the domain decomposition method can be used in a straightforward way. We present the results of our numerical experiments. We considered the reactive collision of C 60 fullerenes with benzyne and, moreover, the bending and stretching of nanotubes with nearly 100 million atoms. To our knowledge , this is the largest nanotube simulation up to now. The parallel algorithm runs on a workstation cluster Parnass2 and a CRAY T3E (512 proc.) It shows a nearly linear speed up and exhibits a very good scaling behavior. It turns out that nanotubes, at least in our simulations, can sustain hundreds of Giga Pascal in stretching experiments before fraction occurs.