Roman Grothausmann

Quantitative structural assessment of heterogeneous catalysts by electron tomography.

We present transmission electron microscope (TEM) tomography investigations of ruthenium-based fuel cell catalyst materials as employed in direct methanol fuel cells (DMFC). The digital three-dimensional representation of the samples not only enables detailed studies on number, size, and shape but also on the local orientation of the ruthenium particles to their support and their freely accessible surface area. The shape analysis shows the ruthenium particles deviate significantly from spherical symmetry which increases their surface to volume ratio. The morphological studies help to understand the structure formation mechanisms during the fabrication as well as the high effectiveness of these catalysts in the oxygen reduction reaction at the cathode side of fuel cells.

Automated quantitative 3D analysis of faceting of particles in tomographic datasets

Characterization of facets of particles is a common problem. In this paper an algorithm is presented which allows automated quantitative 3D analysis of facets of many particles within tomographic datasets. The algorithm is based on the analysis of probability distributions of the orientations of triangle normals of mesh representations. The result consists of lists containing number of detected facets, their size, global orientation and the interplanar angles between facets for each analyzed particle. Characterization of each particle according to any of these facet properties is then possible, e.g. statistics about different crystal shapes or removal of particles that do not show significant faceting. Analyses of a 3D dataset obtained by focused ion beam (FIB) tomography of a sample containing spinel particles are presented.

Charakterisierung von Katalysatormaterialien für Brennstoffzellen mittels Elektronentomografie

Kurzfassung Zur Optimierung moderner Katalysatoren für Brennstoffzellen werden diese elektronen-tomografisch charakterisiert. Die Elektronentomografie ermöglicht einzigartige Einblicke in die Nanometer-Strukturen der metallischen Katalysatorpartikel, die auf einem elektrisch leitenden, inerten Kohlenstoffträger abgeschieden werden. Die dreidimensional bildgebende Methode ermöglicht über qualitative Untersuchungen hinaus detaillierte quantitative Form- und Strukturanalysen der Katalysatormaterialien. So werden beispielsweise die Positionen der Katalysatorpartikel relativ zum Trägermaterial analysiert. Ihre Form und Einbettung in den Träger, welche die für die katalytische Reaktion maßgebliche „freie Oberfläche“ definieren, werden bestimmt. Die Elektronentomografie ermöglicht somit quantitative Vergleiche zwischen verschiedenen Katalysatormaterialien und Herstellungsverfahren. Sie erweitert die Möglichkeiten der Korrelation gewünschter elektrochemischer Eigenschaften mit der Nanostruktur dieser Materialien und macht so weitere Optimierungen der Katalysatormaterialien möglich.

Reduzierung von Missing-Wedge-Artefakten der CT mit DIRECTT

Kurzfassung Typische „Missing Wedge“(MW)-Artefakte in Rekonstruktionen der Computertomografie können mit dem iterativen DIRECTT-Algorithmus (Direkte iterative Rekonstruktion computertomografischer Trajektorien) unterdrückt werden. Die durch fehlende Projektionswinkel bedingten MW-Restriktionen betreffen bisher nur Sonderapplikationen der Röntgen- und Neutronentomografie, müssen in der Nanometer auflösenden Elektronentomografie jedoch als Standard akzeptiert werden. Die MW-Artefakte werden besonders effektiv mit einer spezifischen DIRECTT-Prozedur partiell diskreter Zwischenlösungen beseitigt. Für die Beurteilung der Abbildungsqualität werden Rekonstruktionen von vollständigen und unvollständigen Mess- und Modell-Datensätzen erzeugt und mit Ergebnissen anderer Algorithmen (gefilterte Rückprojektion (FBP) und ART-Methoden) verglichen. Die Fourier-Transformierten der Rekonstruktionen demonstrieren die erfolgreiche Ergänzung der fehlenden Information im MW-Bereich. Die quantitative Bewertung der lokalen Rekonstruktionsqualität mit Methoden der räumlichen Statistik ergibt auch für unterschiedliche Signal-Rausch-Verhältnisse signifikante Vorteile gegenüber FBP und ART.

Rekonstruktion limitierter CT-Messdatensätze von Brennstoffzellen mit Directt

Kurzfassung Die Aufklärung spezifischer Fragestellungen zur Funktionalität von PEM(polymer electrolyte membrane)- und DMFC(Direct Metha- nol)-Brennstoffzellen bedarf der 3D-Abbildung der spezifischen Komponenten mit unterschiedlichen Strahlungsarten: des Wassergehalts in den Flow Fields mit Neutronen, der Katalysator-Alterung in der MEA (membrane electrode assembly) mit Synchrotronstrahlung und der freien (reaktiven) Katalysator-Oberfläche von Nano-Partikeln mit TEM-Elektronen-Tomografie. Diese Messungen im Bereich der mm- bis nm-Skala unterliegen dabei erheblichen Restriktionen: einer ortsabhängigen Verschmierung der Neutronenradiogramme, Manipulatorinstabilitäten der Synchrotronmessungen sowie einer Kombination von Limited-View-Datensätzen, wenigen Projektionswinkeln und teilweiser Nichtdurchstrahlbarkeit in der Elektronen-CT. Die Vorteile eines fortentwickelten Directt-Algorithmus für die Bewältigung dieser Randbedingungen gegenüber gefilterten Rückprojektionen werden aufgezeigt.

Tomografische Methoden für die Brennstoffzellenforschung

Kurzfassung Aufgrund des hohen Wirkungsgrades und der vielfältigen Einsatzmöglichkeiten können Brennstoffzellen einen wichtigen Beitrag zur zukünftigen Energieversorgung leisten. Für die Optimierung der Brennstoffzellentechnik ist es erforderlich, die während des Zellbetriebs ablaufenden Prozesse zu verstehen und exakt zu charakterisieren. Ein ausbalanciertes Wassermanagement ist die Grundlage für die optimale Leistungsfähigkeit einer wasserstoffbetriebenen Zelle. Das während des Betriebs entstehende Wasser muss die Membran ausreichend befeuchten, um deren Protonenleitfähigkeit aufrechtzuerhalten. Andererseits behindern zu große Wasseransammlungen in der Zelle die Gaszufuhr durch die porösen Materialien sowie in den Kanälen der Gasverteilerstrukturen. Alterungsphänomene einzelner Zellkomponenten können die Verteilung der Wasseransammlungen und somit das Wassermanagement empfindlich stören und so die Leistungsfähigkeit der Brennstoffzelle herabsetzen. Zur Analyse der Wasserverteilung werden zerstörungsfreie, bildgebende Methoden, wie die Ex-situ-Neutronentomografie und die In-situ-Synchrotronradiografie, eingesetzt. Diese Methoden können während des Brennstoffzellenbetriebs mit weiteren Messverfahren, beispielsweise der ortsaufgelösten Stromdichtemessung, kombiniert werden. Auf diese Weise werden einzelne Komponenten, wie zum Beispiel die Gasdiffusionsschichten, charakterisiert.